Pra sua pergunta a resposta é fácil: Arkham Horror 3ª Ed é a melhor opção.
E aqui nem preciso discutir quem é o melhor jogo. A questão é que você consegue achar um usado entre R$300-400, jogar por muitas vezes, e se gostar, não precisa comprar mais nada.
Pelo mesmo preço você compraria apenas a caixa base do LCG, e a não ser que você seja daquelas pessoas que goste de jogar muitas e muitas vezes o mesmo jogo, que é muito raro hoje em dia, você terá que comprar expansões... no plural. Cada caixa é o preço do Arkham Horror 3Ed. Então no final das contas, se sua dúvida é entre os dois, a decisão é muito mais lógica do que subjetiva.
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Meu jogo favorito de Cthulhu é o Death May Die, que o pessoal mencionou acima. Mas querendo ou não, ele também tem uma quantidade de cenários limitados. 6 histórias x 2 chefes, essa é a quantidade de variação de cenários possíveis. Então aqui também vale a reflexão: você é daquele tipo de pessoa que gosta de jogar várias e várias vezes o mesmo jogo, e não se importa em jogar o mesmo cenário diversas vezes? Então essa também é uma boa opção. Se gosta de jogar só uma vez, também é uma boa opção, só que de outra forma: jogue tudo e venda logo em seguida.
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Pense também com quem vai jogar: LCG é pra jogar solo ou com alguém que vai estar muitas e muitas vezes com você, tentando melhorar os decks e resolver os problemas. O AH 3Ed é um jogo que exige menos "comprometimento", dá pra jogar até umas 4 pessoas (esqueça o que a caixa fala). DMD também roda bem até em 4 pessoas, é um jogo mais rápido que o anterior, de regras fáceis, mas é um estilo mais tiro porrada e bomba, onde os investigadores estão no limite pro negócio não dar ruim, mesmo que eles tenham que se sacrificar pra isso.